Outre les œuvres médicales, Arnau de Vilanova a écrit de nombreuses œuvres sur des thèmes très variés et aux caractéristiques bien différentes : des commentaires d’autres œuvres, des interprétations des tétragrammes divins, des écrits dénonçant les fausses religions, des œuvres apocalyptiques, de polémique, des sermons, des lettres… Elles sont couramment dénommées « œuvres spirituelles », «théologiques » ou « religieuses », même si leur thème et leur style ne correspondent pas toujours à ces qualificatifs. Ces œuvres ont été écrites en latin ou en catalan et, très vite, certaines ont été traduites dans d’autres langues : en grec, en italien (toscan et napolitain), en espagnol. Le jugement de Tarragone de 1316 a condamné plusieurs thèses contenues dans ces écrits ; c’est pourquoi peu de manuscrits en ont été conservés. Certaines de ces œuvres n’ont pas perduré jusqu’à nos jours. D’autre part, il y a lieu de douter de l’authenticité de certains écrits qui ont été diffusés sous son nom.

Illustration : les Templiers devant le pape Clément V et le roi Philippe IV de France durant le Concile de Vienne, lors duquel le pontife abolit l’ordre du Temple sur l’instigation de Philippe IV (1311-1312). Arnau de Vilanova présente à Clément V, son ami personnel, un manuscrit contenant ses œuvres spirituelles latines en 1305, immédiatement après avoir été élu pape. Un ensemble conservé dans un manuscrit du Vatican. Arnau de Vilanova intervient dans l’affaire des Templiers et en parle dans différentes lettres adressées à Clément V, Jacques II et Philippe IV.