Además de las obras médicas, Arnau escribió muchas obras sobre temas muy diversos y de características muy distintas: comentarios a otras obras, interpretaciones de los tetragramas divinos, escritos de denuncia de los falsos religiosos, obras apocalípticas, de polémica, sermones, cartas… Generalmente se suelen denominar “obras espirituales”, “teológicas” o “religiosas”, aunque su temática y estilo no siempre de ajuste a tales calificativos. Estas obras fueron escritas en latín o en catalán y pronto algunas fueron traducidas a otras lenguas: griego, italiano (toscano y napolitano), castellano. La Sentencia de Tarragona de 1316 condenó varias tesis contenidas en dichos escritos; por esta razón son pocos los manuscritos conservados. Algunas de sus obras no han llegado hasta la actualidad. Por otra parte hay razones para dudar de la autenticidad de algunos escritos que se han transmitido bajo su nombre.

Clement V
Ilustración: los templarios ante el Papa Clemente V y el rey Felipe IV de Francia durante el Concilio de Viena, en el cual el pontífice abolió la orden del Temple por instigación de Felipe (1311-1312). Londres, British Library, Cotton Nero E II, pt 2, f. 100v. Arnau presentó a Clemente V, amigo personal suyo, un manuscrito con sus obras espirituales latinas en 1305, justo tras ser elegido Papa, un conjunto conservado en un manuscrito vaticano. Arnau interviene en la cuestión de los templarios y habla sobre ella en varias cartas dirigidas a Clemente V, Jaime II y Felipe IV.