Oltre alle opere mediche, Arnau ha scritto molte opere su temi molto svariati e con caratteristiche molto diverse: commenti ad altre opere, interpretazioni dei tetragrammi divini, scritti di denuncia dei falsi religiosi, opere apocalittiche, polemiche, sermoni, lettere… Generalmente sono denominate “opere spirituali”, “teologiche” o “religiose” anche se la loro tematica e stile non sempre è coerente con tali qualifiche. Queste opere sono state scritte in latino o in catalano e subito alcune furono tradotte in altre lingue: greco, italiano (toscano e napoletano), spagnolo. La Sentenza di Tarragona del 1316 condannò varie tesi contenute in tali scritti; per questo motivo sono pochi i manoscritti conservati. Alcune delle sue operes non ci sono giunte. Dall’altra parte ci sono motivi per dubitare dell’autenticità di alcuni scritti che sono stati trasmessi sotto il suo nome.

Illustrazione: I templari davanti al Papa Clemente V e al re Filippo IV di Francia durante il Concilio di Vienna, nel quale il pontefice abolisce l’ordine dei Templari su richiesta di Filippo (1311-1312). Arnau presenta a Clemente V, suo amico personale, un manoscritto con le sue opere spirituali latine il 1305, proprio dopo essere stato eletto Papa, tutto conservato in un manoscritto vaticano. Arnau interviene nella questione dei templari, ne parla in varie lettere indirizzate a Clemente V, Giacomo II e Filippo IV.