A més de les mèdiques, Arnau va escriure moltes obres sobre temes molt diversos i de característiques ben diferents: comentaris a altres obres, interpretacions dels tetragrames divins, escrits de denúncia dels falsos religiosos, obres apocalíptiques, de polèmica, sermons, lletres… Genèricament se solen anomenar “obres espirituals”, “teològiques” o “religioses” per bé que la seva temàtica i estil no sempre s’adigui amb aquests qualificatius. Aquestes obres foren escrites en llatí o en català i ben aviat algunes foren traduïdes a altres llengües: grec, italià (toscà i napolità), castellà. La Sentència de Tarragona de 1316 condemnà diverses tesis contingudes en aquests escrits; per aquesta raó se n’han conservat pocs manuscrits. Algunes de les seves obres no han arribat fins a l’actualitat. D’altra banda hi ha raons per dubtar de l’autenticitat d’alguns escrits que s’han transmès sota el seu nom.

Clement V
Il·lustració: els templers davant el Papa Climent V i el rei Felip IV de França durant el Concili de Vienna, en el qual el pontífex va abolir l’ordre del Temple per instigació de Felip (1311-1312). Londres, British Library, Cotton Nero E II, pt 2, f. 100v. Arnau va presentar a Climent V, amic personal seu, el un manuscrit amb les seves obres espirituals llatines el 1305, just després de ser elegit Papa, un conjunt conservat en un manuscrit vaticà. Arnau intervé en l’afer dels templers i en parla a diverses cartes adreçades a Climent V, Jaume II i Felip IV.